「催化燃燒」影響甲烷催化燃燒的因素-王嘉畦

　　氫氣的加人能在相同人口氣體溫度條件下有效提高甲烷轉化率。由于Pt基催化劑的催化效果要優于Pd基催化劑。造成理論計算結果與實驗結果在催化反應速率和轉化率上有較大差異。另外，水燕氣的存在以及長時間實驗造成催化劑的老化，也會對實驗結果產生--定影響。文獻中也討論了催化劑條件下3種氣體(甲烷、一氧化碳和氫氣)混合與單一氣體催化燃燒的比較，發現在甲統轉化率相同的情況下，燃燒室人口氣體溫度要低200K。雖然選取的催化劑不同，但在反應趨勢上得出了類似的結論。

影響甲烷催化燃燒的因素：

　　在甲烷體積分數不變的情況下，提高氫氣體積分數可以提高甲烷轉化率，當3種混合氣體積分數升高時(甲烷2.3%、一氧化碳2.7%、氫氣1.6%),甲烷的催化燃燒受到抑制，這種抑制主要來自一氧化碳，并沒有討論氫氣對甲烷催化燃燒的抑制效果。而通過本文實驗發現，氫氣并末對甲烷催化燃燒產生抑制作用。甲燒轉化率隨著氫氣體積分數的升高而提高。因此，氫氣對甲烷的助燃主要是因為氫氣在催化劑表面上的催化反應提高了催化劑的表面溫度造成的。

　　氫氣的加人使得甲烷在低于起燃點的人口氣體溫度條件下，仍能在催化劑表面發生較高轉化率的催化反應，從實驗結果可以看出，反應進行過程中，當甲燒體積分數開始下降，即甲烷開始發生催化燃燒反應時，并未同時生成二氧化碳。根據反應條件。猜測此時生成了一氧化碳。甲烷在發生催化燃燒反應時，會產生中間產物--氧化碳，考慮到實驗中甲烷與空氣混合完全，氧氣過量的情況下，一氧化碳的產生不可能是因為甲燒燃燒不完全，因此一氧化碳是甲烷催化燃燒的中間產物。從甲烷催化燃燒的反應機理可以看出，氧化碳的產生要早于二氧化碳。此處少量一氧化碳的產生間接佐證了甲烷在Pd基上催化燃燒的反應機理。

影響甲烷催化燃燒的效果：

　　在其他條件不變的情況下，甲烷體積分數的提高能顯著提高甲烷轉化率。研究“表明，在Pd基催化劑甲烷催化燃燒反應中，甲烷的反應級數約為1.即申燒的催化燃燒反應速率與甲烷體積分數成正比，因而隨著原料氣中甲烷體積分數的升高，催化劑的甲烷催化活性有顯著的提高。所以甲燒催化燃燒反應對甲烷體積分數的變化很敏感。當氫氣體積分數保持不變，甲烷體積分數從1%提升到1.95%時。轉化率提高了3.5%。

　　在超低體積分數甲烷燃料中加入少量氫氣，可有效提高甲烷轉化率。甲烷體積分數為1%時，氫氣體積分數從0.81%升高到1.47%,甲烷催化燃燒轉化率提高了16%,接近甲烷催化燃燒反應的起燃轉化率，甲烷體積分數約為2%時，氯氣體積分數從1.55%升高到3.1%,在相同反應時間下。甲烷轉化率提高了。

　　少量氫氣的加入能有效降低甲烷氣體的催化燃燒起燃溫度。在較低的人口氣體溫度下仍能在催化燃燒室中達到較高的甲燒轉化率，在520C的人口氣體溫度，5.4m/s的流速下，4,7%體積分數的甲烷轉化率為10.7%.而當氣體組分為1.9%體積分數的甲烷和3.1%體積分數的氫氣，在相同的人口條件下，氫氣能完全催化燃燒，甲烷轉化率能達到57.4%。對于相近體積分數的氫氣，甲烷的體積分數越高，氫氣對甲烷的助燃效果越明顯。

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